- 1967 : il écrit encore pour Brigitte Bardot, "Harley Davidson", "Bonnie and Clyde". Serge sort de l'ombre et commence à monter en popularité. C'est l'époque de la torride passion entre Serge et BB.
- 1969 : Immense succés international avec "Je t'aime... moi non plus", écrit pour Brigitte Bardot, interprété avec Jane Birkin. Jane et Serge s'installent au 5bis rue de Verneuil, une maison dénichée par son père. Serge y fera sa propre décoration : un intérieur totalement noir .
- 1971 : il écrit Melody Nelson, qui rencontre aussi un superbe succès. Le nouveau Look de Serge, cheveux plus longs, barbe de 2 jours... sa compagne Jane y est pour beaucoup... 22 Avril, le papa de Serge décède à 75 ans. Serge, très touché, part avec Jane sur l'île de Wight. Fin 71, le remake de "Je t'aime... moi non plus", "la décadanse" est très mal vu par la presse et se voit attribuer des mauvaises critiques. C'est aussi l'année de la naissance de Charlotte.
- 1973 : première alerte cardique pour Serge et diagnostic du début de cirrhose du foie.
- 1976 : Il réalise le film "Je t'aime... moi non plus ( Birkin, Dalessandro )
- 1977 : Promotion de 'lh'omme à la tête de choux"
- 1978 : il écrit encore pour Jane, mais aussi pour Alain Chanfort. "Sea Sex and Sun" est très vite adopté dans les boîtes de nuit et Serge connaît un nouveau succés avec le film "les Bronzés". Il perd sa chienne Nana et se voit de nouveau très touché. Le groupe Bijou lui demande de l'accompagner sur scène, il accepte, premier retour devant le public depuis 13 ans ! Immense succès, les jeunes de l'époque adorent...
- 1979 : sortie de l'album "aux armes et caetera", enregistré avec les choriste de Bob Marley : disque de platine, superbe succés de Serge, mais mal interprêté par la presse, parfois virulente.

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